Древнейший храм Зарайского края, Никольский собор высится в юго-восточной части кремля. Он был построен из кирпича по указу великого князя Московского Василия III одновременно с кремлем. В 1681 году по грамоте царя Федора Алексеевича обветшавший храм был перестроен.
Собор сохраняет композиционные особенности классического крестово-купольного храма и черты, характерные для русского зодчества XVII века. Бесстолпный четверик перекрыт глухим сомкнутым сводом и увенчан пятью главами. Прорезные кованые кресты украшены коронами. Фасады, расчлененные лопатками на три прясла, завершаются ложными закомарами, отрезанными карнизом от поля стены. Входы в собор обработаны перспективными порталами. В основном художественные формы памятника восстановлены в 1959 – 1961 годах. Великолепный барочный иконостас второй половины XVIII века сохранился в остатках. Его сложная резьба с мотивами рокайля и круглая скульптура утрачены.
Исторически именно в Никольском соборе находилась широко почитаемая икона Николы Зарайского, первое летописное упоминание которой относится к 1513 году.
После Октябрьской революции в соборе был создан церковно-исторический отдел зарайского краевого музея, просуществовавший до 30-х гг. XX века. В 90-е годы XX века соборы кремля были возвращены Зарайскому благочинию Московской епархии.